Luis Buñuel regresó a España para dirigir Viridiana, coproducción hispano-mexicana que cuenta con un guion del propio Buñuel que escribió junto a Julio Alejandro. Viridiana fue presentada a concurso en el Festival de Cannes de 1961 como representante oficial de España y obtuvo la Palma de Oro, que recogió el premio el entonces Director General de Cine y Teatro, José Muñoz Fontán. Sin embargo, después de que el Vaticano condenara la cinta, a la que tachaba de blasfema y sacrílega, la censura española prohibió la cinta y Muñoz Fontán fue obligado a dimitir. Viridiana no se pudo proyectar oficialmente en España hasta el 23 de mayo de 1977, tras la muerte de Franco.

La historia de Viridiana no puede ser más sencilla. Una joven novicia sale del convento para visitar a su tío viudo. Éste pronto se sentirá atraído por la joven sobrina, quien tiene un cierto parecido con su fallecida mujer. Un turbio drama que cuenta con un guión irreverente, naturalista, surrealista, cargado de humor negro y tragedia, que contiene escenas tan sugestivas como la grotesca recreación con los mendigos de La última cena de Leonardo Da Vinci. Buñuel no busca un film religiosamente correcto, sino todo lo contrario, analiza la religión desde una perspectiva atea, desordenando las convicciones morales y existenciales de su personaje central.

En 2011, se cumplió medio siglo del estreno de esta imprescindible obra maestra de Buñuel.